Практично відразу після розлучення, в 1816 році, залишає Англію і відправляється в подорож. Якийсь час проводить в Швейцарії і подорожує по ній. Потім відвідує Венецію. Потім часто переїжджає спочатку в Равенну, потім в Пізу, далі – в Геную. Він багато подорожує до його переїзду до Греції.

Сам Байрон бачив себе передусім як суспільного діяча та політика, а вже потім - як поета. В той час, греки знаходились під гнітом Османської імперії і Байрон не раз висловлював свою позицію стосовно незалежності Греції. Після спалаху революції Байрон твердо вирішив долучитись до національно-визвольної боротьби греків. За власні кошти Байрон купив невеликий англійський парусний корабель, спорядив зброєю та провізією близько п'ятисот солдатів та разом з ними відправився до Греції. По прибуттю Байрон зрозумів, що повстання дуже погано організоване. Різко бракувало зброї, одягу та навіть їжі, а між ватажками революції велись постійні суперечки. Тоді Лорд Байрон вирішив продати все своє майно в Англії, а виручені кошти витратив на підтримку повстанського руху. Він мав брати участь в масштабному нападі на турецьку фортецю Лепанто і навіть готувався до експедиції, однак стан здоров'я поета постійно погіршувався і після того, як потрапив під сильну зливу він остаточно захворів. Байрон ще декілька місяців боровся з хворобою, але інфекція тане компетентність лікарів відіграли свою фатальну роль.