Ответ с постусловием:

def F(k):

 if k == 1: return 1

 return 1/k + F(k-1)

A = float(input('Введите A: '))

i = 1

while True:

 s = F(i)

 if s > A: break

 s1 = s

 i += 1

print('Наибольшее K =', i-1)

print('Сумма при данном К = ', s1)

Или с предусловием, но это менее эффективно с точки зрения вычислительных ресурсов:

def F(k):

 if k == 1: return 1

 return 1/k + F(k-1)

A = float(input('Введите A: '))

i = 0

s = 0

while s < A:

 i += 1

 s = F(i)

print('Наибольшее K =', i-1)

print('Сумма при данном К =', F(i-1))